Endre søk
RefereraExporteraLink to record
Permanent link

Direct link
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annet format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annet språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
Nanometer-thick films of titanium oxide acting as electrolyte in the polymer electrolyte fuel cell
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Kemiteknik, Tillämpad elektrokemi.
Chalmers tekniska högskola, Göteborg.
Chalmers tekniska högskola, Göteborg.
Chalmers tekniska högskola, Göteborg.
Vise andre og tillknytning
2007 (engelsk)Inngår i: Electrochimica Acta, ISSN 0013-4686, E-ISSN 1873-3859, Vol. 52, nr 12, s. 4239-4245Artikkel i tidsskrift (Fagfellevurdert) Published
Abstract [en]

0-18nm-thick titanium, zirconium and tantalum oxide films are thermally evaporated on Nation 117 membranes, and used as thin spacer electrolyte layers between the Nation and a 3 nm Pt catalyst film. Electrochemical characterisation of the films in terms of oxygen reduction activity, high frequency impedance and cyclic voltammetry in nitrogen is performed in a fuel cell at 80 degrees C and full humidification. Titanium oxide films with thicknesses up to 18 nm are shown to conduct protons, whereas zirconium oxide and tantalum oxide block proton transport already at a thickness of 1.5 nm. The performance for oxygen reduction is higher for a bi-layered film of 3 nm platinum on 1.5 or 18 nm titanium oxide, than for a pure 3 nm platinum film with no spacer layer. The improvement in oxygen reduction performance is ascribed to a higher active surface area of platinum, i.e. no beneficial effect of combining platinum with zirconium, tantalum or titanium oxides on the intrinsic oxygen reduction activity is seen. The results suggest that TiO2 may be used as electrolyte in fuel cell electrodes, and that low-temperature proton exchange fuel cells could be possible using TiO2 as electrolyte.

sted, utgiver, år, opplag, sider
2007. Vol. 52, nr 12, s. 4239-4245
Emneord [en]
proton conduction; titanium oxide; fuel cell; oxygen reduction; thermal evaporation
HSV kategori
Identifikatorer
URN: urn:nbn:se:kth:diva-7243DOI: 10.1016/j.electacta.2006.12.002ISI: 000245365900043Scopus ID: 2-s2.0-33847294164OAI: oai:DiVA.org:kth-7243DiVA, id: diva2:12196
Merknad
QC 20100706Tilgjengelig fra: 2007-05-31 Laget: 2007-05-31 Sist oppdatert: 2017-12-14bibliografisk kontrollert
Inngår i avhandling
1. Evaluating Cathode Catalysts in the Polymer Electrolyte Fuel Cell
Åpne denne publikasjonen i ny fane eller vindu >>Evaluating Cathode Catalysts in the Polymer Electrolyte Fuel Cell
2007 (engelsk)Doktoravhandling, med artikler (Annet vitenskapelig)
Abstract [en]

The polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) converts the chemical energy of hydrogen and oxygen (air) into usable electrical energy. At the cathode (the positive electrode), a considerable amount of platinum is generally required to catalyse the sluggish oxygen reduction reaction (ORR). This has implications regarding the cost in high-power applications, and for making a broad commercialisation of the PEMFC technology possible, it would be desirable to lower the amount of Pt used to catalyse the ORR.

In this thesis a number of techniques are described that have been developed in order to investigate catalytic activity at the cathode of the PEMFC. These methodologies resemble traditional three-electrode research in liquid electrolytes, including cyclic voltammetry in inert gas, but with the advantage of performing the experiments in the true PEMFC environment.

From the porous electrode studies it was seen that it is possible to reach mass activities close to 0.2 gPt/kW at potentials above 0.65 V at 60 ◦C, but that the mass activities may become considerably lower when raising the temperature to 80 ◦C and changing the measurement methodology regarding potential cycling limits and electrode manufacturing.

The model electrode studies rendered some interesting results regarding the ORR at the Pt/Nafion interface. Using a novel measurement setup for measuring on catalysed planar glassy carbon disks, it was seen that humidity has a considerable effect on the ORR kinetics of Pt. The Tafel slopes become steeper and the activity decreases when the humidity level of the inlet gases decreases. Since no change in the the electrochemical area of the Pt/Nafion interface could be seen, these kinetic phenomena were ascribed to a lowered Pt oxide coverage at the lower humidity level, in combination with a lower proton activity.

Using bi-layered nm-thick model electrodes deposited directly on Nafion membranes, the behaviour of TiO2 and other metal oxides in combination with Pt in the PEMFC environment was investigated. Kinetically, no intrinsic effect could be seen for the model electrodes when adding a metal oxide, but compared to porous electrodes, the surface (specific) activity of a 3 nm film of Pt deposited on Nafion seems to be higher than for a porous electrode using ∼4 nm Pt grains deposited on a carbon support. Comparing the cyclic voltammograms in N2, this higher activity could be ascribed to less Pt oxide formation, possibly due to a particle size effect.

For these bi-layered films it was also seen that TiO2 may operate as a proton-conducting electrolyte in the PEMFC.

Abstract [sv]

I polymerelektrolytbränslecellen (PEMFC) omvandlas den kemiska energin hos vätgas och syrgas (luft) direkt till användbar elektrisk energi. På katoden (den positiva elektroden) krävs betydande mängder platina för att katalysera den tröga syrereduktionsreaktionen (ORR). Detta inverkar på kostnaden för högeffektsapplikationer, och för att göra en bred kommersialisering av PEMFC-teknologin möjlig skulle det vara önskvärt att minska den Pt-mängd som används för att katalysera ORR. I denna avhandling beskrivs ett antal tekniker som utvecklats för att undersöka katalytisk aktivitet på katoden i PEMFC. Metodiken liknar traditionella treelektrodexperiment i vätskeformig elektrolyt, med cyklisk voltammetri i inert gas, men med fördelen att försöken utförs i den riktiga PEMFC-miljön. I försök med porösa elektroder visades att det är möjligt att nå massaktiviteter nära 0.2 gPt/kW för potentialer över 0.65 V vid 60 ◦C, men massaktiviteterna kan bli betydligt lägre om temperaturen höjs till 80 ◦C, och om potentialsvepgränser och elektrodentillverkningsmetod ändras. Försök med modellelektroder resulterade i intressanta resultat rörande ORR i gränsskiktet Pt/Nafion. Genom att använda en ny metodik för att mäta på katalyserade plana elektroder av vitröst kol (glassy carbon), var det möjligt att se att gasernas fuktighet har en betydande inverkan på ORR-kinetiken hos Pt. Tafellutningarna blir brantare och aktiviteten minskar när inloppsgasernas fuktighetsgrad minskar. Eftersom den elektrokemiska arean hos Pt/Nafion-gränsskiktet inte ändrades, ansågs dessa kinetiska effekter bero på en lägre täckningsgrad av Ptoxider vid lägre fuktigheter, i kombination med lägre protonaktivitet. Genom att använda Nafionmembran belagda med nm-tjocka tvåskiktsmodellelektroder undersöktes hur Pt i kombination med TiO2 och andra metalloxider verkar i PEMFC-miljön. Kinetiskt sett hade tillsatsen av metalloxider ingen inre påverkan på aktiviteten, men vid jämförelse med porösa elektroder tycks den specifika ytaktiviteten vara högre hos en 3 nm film av Pt på Nafion än för en porös elektrod baserad på ∼4 nm Pt-korn belagda på ett kolbärarmaterial. Jämför man de cykliska voltammogrammen i N2, kan den högre aktiviteten tillskrivas en lägre grad av Pt-oxidbildning, vilket i sin tur kan bero på en storlekseffekt hos Pt-partiklarna. Försöken med dessa tvåskiktselektroder visade också att TiO2 kan verka som protonledande elektrolyt i PEMFC.

sted, utgiver, år, opplag, sider
Stockholm: KTH, 2007. s. xii, 50
Serie
Trita-CHE-Report, ISSN 1654-1081 ; 2007:39
Emneord
fuel cell, humidity, model electrodes, Nafion, oxygen reduction, PEMFC, platinum, polymer electrolyte, thin film evaporation, titanium oxide, bränslecell, fuktighet, modellelektroder, Nafion, PEMFC, platina, polymerelektrolyt, syrereduktion, tunnfilmsförångning, titanoxid
HSV kategori
Identifikatorer
urn:nbn:se:kth:diva-4413 (URN)978-91-7178-714-9 (ISBN)
Disputas
2007-06-11, D2, Lindstedsvägn 5, Stockholm, 13:00
Opponent
Veileder
Merknad
QC 20100706Tilgjengelig fra: 2007-05-31 Laget: 2007-05-31 Sist oppdatert: 2010-07-06bibliografisk kontrollert

Open Access i DiVA

Fulltekst mangler i DiVA

Andre lenker

Forlagets fulltekstScopus

Søk i DiVA

Av forfatter/redaktør
Ekström, HenrikLindbergh, Göran
Av organisasjonen
I samme tidsskrift
Electrochimica Acta

Søk utenfor DiVA

GoogleGoogle Scholar

doi
urn-nbn

Altmetric

doi
urn-nbn
Totalt: 232 treff
RefereraExporteraLink to record
Permanent link

Direct link
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annet format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annet språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf