Endre søk
RefereraExporteraLink to record
Permanent link

Direct link
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annet format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annet språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
A New Approach for Studying Correlations between the Chemical Structure and the Rheological Properties in Carboxymethyl Cellulose
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Fiber- och polymerteknik.
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Fiber- och polymerteknik.
VTT Technical Research Centre of Finland, Espoo.
KTH, Skolan för kemivetenskap (CHE), Fiber- och polymerteknik.ORCID-id: 0000-0002-5394-7850
2007 (engelsk)Inngår i: Biomacromolecules, ISSN 1525-7797, E-ISSN 1526-4602, Vol. 8, nr 10, s. 3253-3257Artikkel i tidsskrift (Fagfellevurdert) Published
Abstract [en]

Two model sodium carboxymethyl celluloses (CMC) with similar monomer composition but with significant differences in the viscoelastic properties, that could not be assigned to variations in the average molar mass or molar mass distribution, were investigated with respect to the fraction of nonsubstituted cellulose segments in the polymers. The CMCs were hydrolyzed by a purified highly selective endoglucanase. The average molar mass and molar mass distribution of the enzyme products, as measured by size-exclusion chromatography with online multi-angle light scattering and refractive index detection (SEC/MALS/RI), revealed that the enzyme-catalyzed hydrolysis was more effective on one of the CMCs. To investigate whether this was due to a higher fraction of nonsubstituted cellulose segments in the polymer, the concentrations of nonsubstituted enzyme products, e.g., cellotetraose and cellopentaose, were measured by matrix-assisted laser desorption/ionization time-of-flight mass spectrometry (MALDI-TOFMS). It was concluded that the two CMCs displayed significant differences in the fraction of nonsubstituted cellulose segments. Furthermore, the CMC with the strongest attractive intermolecular interactions, according to rheometry, also contained the highest fraction of nonsubstituted cellulose segments.

sted, utgiver, år, opplag, sider
2007. Vol. 8, nr 10, s. 3253-3257
Emneord [en]
carboxymethyl cellulose, mass spectrometry, MALDI, substituent distribution, rheology, enzymatic hydrolysis
HSV kategori
Identifikatorer
URN: urn:nbn:se:kth:diva-9433DOI: 10.1021/bm700547aISI: 000250009900036Scopus ID: 2-s2.0-35549002681OAI: oai:DiVA.org:kth-9432DiVA, id: diva2:113966
Merknad
QC 20100720Tilgjengelig fra: 2008-11-03 Laget: 2008-11-03 Sist oppdatert: 2017-12-14bibliografisk kontrollert
Inngår i avhandling
1. New Mass Spectrometric Methods for Structure Analysis of Carboxymethyl Cellulose
Åpne denne publikasjonen i ny fane eller vindu >>New Mass Spectrometric Methods for Structure Analysis of Carboxymethyl Cellulose
2008 (engelsk)Doktoravhandling, med artikler (Annet vitenskapelig)
Abstract [en]

Carboxymethyl cellulose (CMC) is a cellulose derivative, made from cellulose by introduction of carboxymethyl groups along the molecules. The properties of CMC are affected by several parameters where the molar mass and molar mass distribution, degree of substitution (DS) and the distribution pattern along, and between, the cellulose molecules are the most prominent.

In the present thesis we have investigated the use of various mass spectrometric techniques, such as matrix-assisted laser desorption/ionization time-of-flight mass spectrometry (MALDI-TOFMS) and electrospray ionization MS (ESI-MS), for characterization of the chemical structure of CMC. We here present a refined sample preparation procedure for MALDI that greatly facilitates the spectrum acquisition and improves the quality of the mass spectrum when analyzing partially hydrolyzed CMC. The refined method allows for estimation of the DS in CMC samples as a complement to more expensive and laborious methods. We also show that by combining MALDI-TOFMS with selective hydrolysis, by purified endoglucanase, and size-exclusion chromatography (SEC) it is possible to differentiate between CMCs of similar monomer composition but differences in the substitution pattern. Our findings show that the CMC containing longer non-substituted cellulose segments along the polymer backbone also displayed the highest intermolecular interactions in solution, as measured by rheometry.

In order to take full advantage of the selective hydrolysis, provided by purified endoglucanases, more information regarding their selectivity on CMC must be investigated. We therefore present methods where chemical sample preparation of the oligomeric enzyme products is performed in order to facilitate the chemical structure characterization by ESI-MS/MS and liquid chromatography MS (LC-MS). These methods provides valuable information regarding the substituent distribution along the oligomeric enzyme products, and thereby gives indications regarding the selectivity of the endoglucanases on CMC substrates. From our finding we are able to present interesting information regarding the selectivity of four endoglucanases (Cel7B, Cel5A, Cel45A and Cel74A) from the filamentous fungus Trichoderma reesei and provide plausible explanations to their apparent differences in selectivity on CMC.

Abstract [sv]

Karboximetylcellulosa (CMC) är ett kommersiellt viktigt cellulosaderivat som bl.a. används som förtjockningsmedel och bindemedel i livsmedel och läkemedelsformuleringar. CMC framställs från cellulosa genom kemisk modifiering där karboximetyl grupper introduceras längs cellulosamolekylerna. Modifieringen ger materialet nya egenskaper, bl. a.  vattenlöslighet, vilket öppnar för nya användningsområden.  Egenskaperna hos CMC påverkas bl. a. av parametrar som molekylvikt och molekylviktsfördelning, substitutionsgraden (DS) och fördelning av substituenter över, och mellan, cellulosakedjorna.

I den presenterade avhandlingen så undersöker vi möjligheterna av att använda olika mass spektrometriska metoder, så som matris-assisterad laser-desorption/joniserings löptids-masspektrometri (MALDI-TOFMS) och elektrospray-jonisering masspektrometri (ESI-MS) för karaktärisering av den kemiska strukturen i CMC. Vi presenterar en förbättrad provprepareringsmetod för MALDI som både förenklar insamlingen av, och förbättrar kvaliteten på, masspektra från delvis hydrolyserad CMC. Den förbättrade metoden möjliggör även en estimering av DS-värdet i de intakta CMC proverna, vilket innebär att denna metod är ett komplement till dyrare och mer arbetskrävande tekniker. Vi visar också att MALDI-TOFMS, i kombination med enzymatisk nedbrytning, och andra sofistikerade analysmetoder (t ex storleksuteslutningskromatografi (SEC)), kan användas för att särskilja CMC-prover med liknande monomersammansättning men med olika substitutionsmönster. Resultaten från studien visar att CMC-prov innehållande längre osubstituerade cellulosasegment längs molekylerna, påvisar högre grad av intermolekylära interaktioner i lösning, mätt med reometri. 

För att kunna utnyttja den selektiva hydrolysen från enzymatisk nedbrytning på bästa sätt så bör selektiviteten på de nyttjade enzymerna undersökas. Vi presenterar därför metoder där de bildade oligomererna från den enzymatiska nedbrytningen genomgår en kemisk provpreparering, för att förenkla efterföljande analyser med ESI-MS/MS och vätskekromatografi MS (LC-MS). Med dessa metoder kan man undersöka substitutions positionerna på oligomererna och därigenom få indikationer på enzymets selektivitet mot CMC. Från våra resultat så kan vi presentera intressant information gällande fyra olika endoglukanaser (Cel7B, Cel5A, Cel45A and Cel74A)  från den fintrådiga svampen Trichoderma reesei och ge möjliga förklaringar till deras påvisade skillnader i selektivitet mot CMC.

sted, utgiver, år, opplag, sider
Stockholm: KTH, 2008. s. 60
Serie
Trita-CHE-Report, ISSN 1654-1081 ; 2008:68
Emneord
carboxymethyl cellulose, substituent distribution, rheology, enzyme hydrolysis, cellulase, permethylation, liquid chromatography, MALDI, ESI, mass spectrometry
HSV kategori
Identifikatorer
urn:nbn:se:kth:diva-9438 (URN)978-91-7415-162-6 (ISBN)
Disputas
2008-11-28, F3, Lindstedtsvägen 26, KTH, Stockholm, 10:00 (engelsk)
Opponent
Veileder
Merknad
QC 20100720Tilgjengelig fra: 2008-11-06 Laget: 2008-11-03 Sist oppdatert: 2010-07-20bibliografisk kontrollert
2. Characterization of carboxymethyl cellulose by MALDI-TOFMS
Åpne denne publikasjonen i ny fane eller vindu >>Characterization of carboxymethyl cellulose by MALDI-TOFMS
2007 (engelsk)Licentiatavhandling, med artikler (Annet vitenskapelig)
sted, utgiver, år, opplag, sider
Stockholm: KTH Royal Institute of Technology, 2007. s. 32
Serie
Trita-CHE-Report, ISSN 1654-1081 ; 2007:28
HSV kategori
Identifikatorer
urn:nbn:se:kth:diva-38989 (URN)978-91-7178-672-2 (ISBN)
Presentation
2007-05-31, Sal E3, Osquars backe 14, KTH, Stockholm, 10:00
Merknad
QC 20110905Tilgjengelig fra: 2011-09-05 Laget: 2011-09-05 Sist oppdatert: 2011-09-05bibliografisk kontrollert

Open Access i DiVA

Fulltekst mangler i DiVA

Andre lenker

Forlagets fulltekstScopus

Søk i DiVA

Av forfatter/redaktør
Enebro, JonasMomcilovic, DaneKarlsson, Sigbritt
Av organisasjonen
I samme tidsskrift
Biomacromolecules

Søk utenfor DiVA

GoogleGoogle Scholar

doi
urn-nbn

Altmetric

doi
urn-nbn
Totalt: 261 treff
RefereraExporteraLink to record
Permanent link

Direct link
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association-8th-edition
  • vancouver
  • Annet format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annet språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf